以下文章来源于分析人 ，作者分析人
分析人.分析化学，电分析化学，光分析化学，色谱分析化学，食品分析化学，生命分析化学，环境分析化学，检验医学，生物/化学传感器，纳米酶等与分析化学相关的领域
《背景介绍》
有机磷（OPs）农药被广泛应用于农业害虫防治，但Ops还会可以抑制人体乙酰胆碱酯酶的活性，导致神经递质传递中断。食品和饮用水中OPs的残留量高于55.2 pM (10-12 mol/L)时，对人类的生命和健康构成巨大危害，甚至可能导致死亡。传统的比色检测在OPs的检测中被广泛应用，然而由于颜色区分度较低，限制了其在实际样品检测中的应用。基于扫描隧道显微镜裂结（STM-BJ）的单分子电学测量技术可以直接在单分子水平上检测和识别目标分析物，并成功的用于离子传感、环境污染物传感、气体检测和基因测序中。这种超高的灵敏度为OPs的检测提供了重要机遇。然而，无修饰的电极表面以及探针分子与电极间弱相互作用导致的OPs难以被直接检测，并且在多种OPs的检测中缺乏足够的选择性。
近期，厦门大学洪文晶教授课题组报道了一种利用酶介导的单分子电学测量技术结合聚类分析策略实现了对极低浓度甲胺磷(MTMP)的定量分析。相关成果以“Ultrasensitive Detection of Organophosphorus Pesticides Using Single Molecule Conductance Measurement”为题发表在分析化学权威期刊Analytical Chemistry上（DOI: 10.1021/acs.analchem.3c00691）。该工作由厦门大学化学化工学院2020级博士生董学军等完成，原实验室博士后，现湘潭大学胡勇博士和厦门大学杨扬教授参与了该工作的指导，这一研究也得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划等项目的支持。
研究的主要内容
为了解决有机磷农药分子的高灵敏度检测问题，厦门大学洪文晶教授团队以3,3'，5,5'-四甲基联苯胺（TMB）作为单分子电导探针。如图1所示，由于TMB具有双氨基，可以在金电极之间形成了一个分子结。同时，TMB会在Ag+的存在下被氧化成oxTMB，导致电导发生变化。然后，利用乙酰胆碱酯酶作为电导调控介质，它可以将碘化乙酰硫代胆碱（ATCI）水解为硫代胆碱，而硫代胆碱会进一步与Ag+通过配位反应生成络合物，从而使TMB的氧化过程受到抑制（图2）。最后，使用该团队开发的无监督聚类分析TMB和oxTMB分子的单条电导数量比率来确定MTMP的响应性，最终实现在aM (10-18 mol/L)水平上定量检测MTMP。
图1 单分子电学测量技术实现有机磷农药分子的高灵敏检测示意图
图2 酶介导检测MTMP策略示意图（来源：Analytical Chemistry）
小结
综上所述，洪文晶教授团队开发的这一仪器方法成功地解决了对实际样品检测中灵敏度低以及干扰信号强所造成对目标分析物选择性差等问题。成功构建了基于单分子电学测量的高灵敏度化学传感器。这一工作将酶介导策略与无监督聚类分析相结合，对厦门大学芙蓉湖水中10 aM的MTMP加标样品进行了检测，响应值达到了334.1%，回收率可达80.0%。同时，该传感器在MTMP浓度范围为1 fM至1 μM之间表现出了线性响应性能。基于酶介导的单分子电学传感策略不仅为实际样品中的OPs提供了一个全新的传感平台，还为环境污染物检测和医学相关分析物检测等领域提供了一种新途径。
分析人QQ：827739075
分析人微信号：fen-xi-ren
添加编辑微信，加分析微信群
投稿、荐稿、合作请联系：
lovechemwechat@163.com
