2023年5月，我们关于对层间传输的石墨烯异质结进行原子级精准氮掺杂调控的工作，以“Atomically well-defined nitrogen doping for cross-plane transport through graphene heterojunctions”为题发表在国际学术期刊Chemical Science上。
01论文简述
二维范德华异质结在保留传统二维材料原始优势的同时，还展示出了在电荷传输、催化、光电等方面更加独特的性能。
对石墨烯进行氮掺杂能使其拥有可调谐的带隙，更加适用于各种电子电化学和传感的应用。然而，由于碳晶格上存在多种氮掺杂位点且存在多种拓扑结构，原子级氮掺杂石墨烯的微观性质和电荷运输特性尚不清楚。
我们通过发展新的层间电荷输运的石墨烯电极，在单分子尺度下成功构筑了氮掺杂石墨烯基二维范德华异质结，并揭示了掺杂对于其电学特性的影响。实验发现，不同掺杂数量和共轭结构的不同位置都分别导致其出现最高达~288%与~170%的电导差。进一步结合紫外光电子能谱和理论计算表明，氮原子插入共轭结构稳定了前线分子轨道，影响了HOMO，LUMO轨道与石墨烯电极费米能级之间的能级排列，进而影响了分子结的电学性质。
该工作提供了一个更独特的分子电子学的视角去进一步探究原子级精度氮掺杂的特性，揭示了二维范德华异质结中杂原子的本质作用。同时证实了层间输运的石墨烯基单分子器件实际应用的可能。
论文TOC：左侧为基于扫描隧穿裂结技术改装的层间裂结技术示意图；右侧为构筑的分子结示意图。
02投稿心得
该工作的投稿是比较顺利的。我们于2023年1月5日投稿，在3月31日收到小修的审稿意见，之后进行了近一个月的仔细修改并于5月4号返回，最终在5月10日收到文章被顺利接收的邮件。对于文章的顺利接收，我们有以下几点心得：
1. 文章的正确切入点
石墨烯电极通过范德华作用力与分子成结，因此主要测试优势集中在大π分子体系内。在获得柳世霞老师组合成的含氮多环芳烃分子体系时，我们就确定了本文的研究方向是石墨烯的氮掺杂。之后再具体细化到作为石墨烯内原子级别氮掺杂的微观模型这一思路。从而对其进行了更多有目的性的机理方面的表征分析，使得文章能够具有准确的逻辑脉络。
2. 各方的配合协调
本工作的合作者较多且都在欧洲，因而即时和对方交流沟通是非常重要。多方同时推动才能更好更迅速地将工作顺利完成，感谢华威大学Hatef副教授在理论计算方面的付出，感谢伯尔尼大学柳世霞老师在分子合成和文章修改方面提供的指导。同时感谢周彧师兄在我对于理论计算存在困惑时及时地答疑解惑。感谢世强师兄在我毫无投稿经验时耐心地从头教我具体流程和注意事项。科研切不可孤军奋战，遇到困难时要多向他人请教讨论。组外合作与组内求教相结合，才有了这篇工作的顺利呈现。
3.审稿意见的认真回复
回复审稿意见的核心是证据与态度，二者缺一不可。本篇工作非常幸地只收到了两个小修的意见，但我们也并没有掉以轻心。对于审稿人的疑问，能够用数据和实验说明的部分我们也进行了数据上的补充，并附加到了正文与SI中。在没有办法进行补充实验时，也尽可能地增加了带有高可信度参考文献的逻辑严谨的解释。每一条意见都认真回复，每一条都不能掉以轻心。杨老师，世强师兄和郑琰师妹在我回复审稿意见时都给予了我很多思路，对此我深表感激。
最后，感谢π-Lab为我们提供了优秀的科研平台，感谢洪文晶老师、杨扬老师、刘俊扬老师以及师佳老师对于本论文给予的指导及帮助，感谢华威大学Hatef老师和伯尔尼大学柳世霞老师的通力合作，感谢所有π-Lab小伙伴。希望π-Lab课题组能永远保持科研创新和热忱，活力无止境。
相关论文：
Hewei Zhang, Ping Zhou, Abdalghani Daaoub, Sara Sangtarash, Shiqiang Zhao, Zixian Yang, Yu Zhou, Yu-Ling Zou, Silvio Decurtins, Robert Häner, Yang Yang, Hatef Sadeghi, Shi-Xia Liu, Wenjing Hong*, Atomically well-defined nitrogen doping for cross-plane transport through graphene heterojunctions. Chem. Sci., 2023, 14, 6079-6086
论文链接：
https://doi.org/10.1039/D3SC00075C
撰稿人：张菏潍
硕士生（2019-2022）
编辑：苑子恒 刘玉研
