投稿心得｜徐晓晖、王珏钧、Nickel Blankevoort 《PNAS》 量子干涉效应的尺度拓展：从分子到分子笼和分子笼单层

量子干涉（Quantum interference）是量子系统最重要和最普遍的特征之一，以其对电子相位相干隧穿机制的调控实现对分子电子器件电学特性的有效操纵，为分子电子学领域的发展和单分子器件的应用提供了独特的机会，同时在能源、传感、催化等领域中具有重要的作用。

针对量子干涉所存在的尺度问题，一直并未明确。这意味着我们并不明确量子干涉所存在的粒子尺度以及对其应用的极限在哪里。一些开创性的工作证明自旋量子位元的相干性和量子干涉效应能从单分子到单分子层得到有效的保留和转移。同时，分子长度的增加也会影响量子干涉效应的保留，迄今为止最大的分子量子干涉体系是基于苯并噻二唑的6nm分子 导线，由415个原子组成。然而，目前还不清楚量子干涉可以从单分子尺度转移到一个更大、更复杂的分子系统。

这项工作中，我们通过设计合成具有不同量子干涉性质的配体1,3-二吡啶基苯（DPB）、2,5-二吡啶基呋喃（DPF），同时进一步合成相应的配位超分子笼（DPB cage和DPF cage）及其相应超分子笼的组装单层。成功构建具有电输运性质显著差异的多尺度量子干涉效应研究体系。其中由732个原子组成的DPB cage是迄今为止最大、最复杂的量子干涉系统。密度泛函理论（DFT）计算表明，两个相邻的Pd原子之间的耦合主导单个分子笼的电子性质。而这种Pd-Pd耦合则是由相应配体的量子干涉效应进行调控，这种配体量子效应的对金属节点耦合的调控则在分子笼和分子层中均有体现。该工作通过对量子干涉效应从单个配体到分子笼，进一步到分子笼薄膜的有效转移，成功实现对量子干涉尺度的拓展，为实现量子干涉分子设计和材料电子行为操纵提供了有效指导。

图1 论文TOC：本文量子干涉效应的尺度扩展

该论文于2022年7月11日提交，9月14日收到审稿意见，审稿人给予了比较正面的评价，9月28日提交修改稿，10月12日接收。投稿全程近三个月，相对来说比较顺利。

对于这项工作能被顺利接收，我们有以下几点感想：

1. 对论文组织的重视

对论文工作创新点的把握和展示是一篇论文能否顺利发表在高水平期刊上的关键。如何组织和展示数据、把握并表达工作创新点以及对全文论述的逻辑是本文最终成功发表的关键。按照论文讨论展开的逻辑做好图表的有序拆分和组织，切忌放九宫格罗列数据。本文对于732个原子组成最复杂的量子干涉体系的构建是本文的关键创新点。而对于量子干涉从配体分子到分子笼的传递现象和机制是本文实验和计算工作的中心，也是本文工作的核心。从前言背景到讨论和总结，从论文TOC绘制到数据图表的组织和排序，均是以此为核心开展。

2. 学科交叉的积累

本论文工作是配位超分子化学和单分子电子学的有机结合。该课题最初是由洪文晶老师从分子电子学出发，并提出：量子干涉效应在金属有机配合物中是否能保持甚至有效传递。而本文的三位共同一作中，徐晓晖和王珏钧有超分子化学和有机化学的研究基础，负责完成分子体系的设计、合成和测试工作。华威大学的Nickel Blankevoort则在分子电子学的理论上有相当的积累，负责完成计算工作。最终实现对论文实验现象和理论计算结果的有效分析，成功揭示现象本质。

此外还有许多伙伴在绘图、方法学、数据处理、实验测试和理论模拟方面做出了很大贡献。在课题推进中洪文晶老师和杨扬老师给出了许多非常重要的建议，Hatef Sadeghi教授也总是及时有效地给予帮助，才使得这一工作能够顺利推进并得到最好的展示。

3.对审稿意见的认真回复

在最终的审稿中我们主要收到了两类意见，一类是要求对研究背景的补充，另一类是要求对理论计算细节的说明。幸运的是这些问题并不尖锐，但是仍需全面得体的回复，尤其要表明我们对审稿人的尊重和对审稿意见的重视。我们会重新审视论文的逻辑和表述，并结合审稿人的建议重新组织语言。同时，对与我们想法相左的意见，我们也会用得体的表述和充分的证据来坚持我们的观点。

最后，感谢Pi-Lab优秀的科研平台和学术氛围，感谢洪文晶老师、杨扬老师以及刘俊扬老师的指导和帮助，感谢华威大学的Hatef Sadeghi教授的指导和帮助，感谢国家基金委的资助。