2022年8月,我们关于单分子电子输运中Fano共振实验观测的工作,以“Fano Resonance in Single-molecule Junctions”为题发表在国际学术期刊Angewandte Chemie International Edition上。
01论文简述
Fano共振(法诺共振)是一种在物质科学和工程科学领域中能够产生非对称线型的基本散射共振现象,其独特线形来自于连续态散射波的振幅与离散态激发波的振幅之间的干涉,在非线性光学、分子原子物理和微纳电子学等领域都有重要的应用。
基于Fano共振原理制备的非线性电子学元器件具有高效调控、可实现逻辑运算等潜在优势而成为了微纳电子学研究的重要前沿。在单分子尺度的电子输运过程中,电子在不同分子轨道之间的传输也会带来干涉效应;然而,由于室温环境下分子构型多变等挑战,在单分子结中很难构建稳定的离散态与连续态之间的干涉,从而激发Fano共振。尽管在2006年就有理论预测单分子结中的Fano共振,对这一现象的实验观测,尤其是室温环境下的观测依然存在巨大挑战。
这项工作中我们通过采用在咔唑分子骨架的单个氮原子上注入电子的方法,构建了稳定的局域化HOMO轨道和离域化LUMO轨道,这两个轨道之间能够发生相互作用引发稳定的Fano共振,并通过电化学调控方法首次在室温下直接观察到单分子结中的Fano共振现象。结合电流-偏压响应曲线中的负微分电阻现象和理论计算的拟合结果进一步验证了对Fano共振的观察。该工作实现了从共振隧穿时电导上升的波峰,迅速跨越到反共振隧穿电导降低的波谷的调控,为未来非线性单分子电子器件的设计提供了思路。
图1 论文TOC:左侧为电化学调控装置示意图,右侧为核心实验结果与理论的对比图。
该论文于2022年7月10日提交,7月20日收到审稿意见一大修一小修,8月6日返回修改稿,8月18日接收,只经历了一个月的投稿过程十分顺利。
对于这项工作能被顺利接收,我们有以下几点感想:
尽管在Angew的投稿过程只用了一个月,但这项关于Fano共振实验观察的工作从去年就开始了投稿,期间也经历了多次的推翻重写和审稿拒稿,在每一次看到审稿意见或重新投稿前的修改中都能让我们发现文章中仍然存在的不足,而在很多时候这种不足可能是对某一原理的细节把握的不够,或者对某一实验结果的细节解释的不够,这都提醒我们需要更大量地阅读文献,了解领域的发展,认识我们工作的优势,同时更加深入地理解和思考实验所得到的结果,从而有条理有逻辑地讲述我们的发现,有力论证我们的结论。
这篇文章集合了π-Lab许多小伙伴的努力和福建物构所几位老师和同学的鼎力支持。在四位共同第一作者中,我(郑琰)主要负责进行单分子电化学调控的实验,段平博士负责分子的设计和合成,周彧负责课题中的理论计算,物构所的李川也提供了分子合成和表征的帮助。此外还有许多小伙伴在绘图、方法学、数据处理、实验测试和理论模拟方面做出了很大贡献。在课题推进中洪文晶老师和刘俊扬老师给出了非常多重要的建议,陈忠宁老师和张潜翀老师也总是及时有效地给予帮助,才使得这一工作能够顺利进行并越来越完善。
在最终的审稿中我们主要收到了两类意见,一类是要求对细节的补充,另一类是要求对数据质量的提高。幸运的是这些问题都不是非常尖锐,但是仍然需要非常全面仔细的回答,尤其要在正文和SI中都做出相应的修改以表示对审稿人的尊重和我们态度的认真。这时我们会重新审视实验的结果,对实验数据进行更加严谨的处理,并结合更加深入的理论计算、重新绘制插图,用充分的证据来有力捍卫我们的结论和观点。
最后,感谢π-Lab为我们提供优秀的科研平台,感谢洪文晶老师、杨扬老师、师佳老师以及刘俊扬老师的指导和帮助,感谢福建物质结构研究所的陈忠宁老师、张潜翀老师的指导和帮助,感谢π-Lab所有小伙伴创造的优秀的科研氛围和交流环境。
相关论文:
[1] Yan Zheng†, Ping Duan†, Yu Zhou†, Chuan Li†, Dahai Zhou, Yaping Wang, Li-Chuan Chen, Zhiyu Zhu, Xiaohui Li, Jie Bai, Kai Qu, Tengyang Gao, Jia Shi, Junyang Liu*, Qian-Chong Zhang*, Zhong-Ning Chen* and Wenjing Hong*, Fano Resonance in Single-molecule Junctions, Angewandte Chemie International Edition. (DOI: 10.1002/anie.202210097)
论文链接:
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202210097
厦门大学化学化工学院新闻链接:
https://chem.xmu.edu.cn/info/1274/15864.htm
撰稿人:郑琰
2020级硕士研究生
主要研究方向:单分子电化学
校稿人:周彧
2019级博士研究生
主要研究方向:分子电子学,电场化学