投稿心得｜段平、王亚平、陈力川、屈恺《Small》—— 基于氮原子电负性调控多通道化合物的电荷输运特性

投稿心得

探究分子导线中电荷隧穿的机制对于理解单分子尺度下的逻辑电路至关重要。研究表明，改变分子导线中原子电负性可以在减轻分子结构变化的同时有效地调控电荷传输，是一种具有高度普适性的原位前线轨道控制方法。

氮元素的存在形态涵盖了从氮阴离子到铵阳离子的多种价态，相较其它原子具有更广的调控范围，因而是原位电负性调节的理想对象。现有研究结果表明，从吡啶分子到吡啶阳离子的正离子转换可以改变前线轨道的电子密度分布，从而导致量子干涉模式的变化，这证明了通过调节氮原子的电负性来控制通道的电子传输能力的可行性。

然而，氮原子上的电荷相对碳原子更加离域，芳香体系的共轭效应使氮原子的电荷变化被削弱，以上因素严重阻碍了氮元素电负性变化对电荷传输影响的综合评估。

因此，我们和中科院福建物质结构研究所合作，通过分子结构设计，合成了一类含有氨基的非共轭通道化合物，并通过化学方法将电荷或取代基引入分子框架中的多个含氮通道，实现了电负性和前线分子轨道的多重调节，因此提供了调节分子骨架电导的机会。

论文投稿过程的顺利程度大大地超出了我们的预期，在尝试投稿至Angew. Chem. Int. Ed.后，被编辑推荐转投Small，随后仅仅经历了一轮返修就顺利接收（01.18 投稿 + 送审 → 02.10 大修 → 02.25 返回 → 03.25 接收），前后仅用了不到两个月。  

关于该工作发表的经验和感想，我们认为最重要的是以下三点：

1. 组内与组间合作。本论文共有四个共同第一作者，我（段平）主要负责分子的设计、部分宏观表征、单分子电学表征测试和论文撰写；王亚平负责单分子PSD测试、数据图示意图绘制以及文字润色；陈力川负责理论模拟与分析；福建物构所博士生屈恺负责分子的合成与表征。这样的合作博采众长，让大家可以高效地解决实验中的困难，最终给本工作画上了圆满的句号。

2. 研究思路。文章的立意决定了研究工作重要性的上限。最初构思论文的逻辑框架时，我们将立意定在多通道不对称效应。然而，洪老师听完我们的汇报后，一针见血地指出多通道不对称效应缺乏新意。于是我们重新调研文献，和洪老师进行了多轮讨论，最终确定从电负性调控电荷传输切入，突出多通道体系的设计。在此基础上，我们重写了绪论，也对论文中的分析讨论部分进行了润色，最终确定了论文的终稿。在审稿过程中，本工作的立意及创新性获得了审稿人的一致认可和高度赞扬。我们非常感谢洪老师的指导与帮助，正是洪老师看到了论文的创新点，帮我们修改了论文的立意，投稿过程才会如此顺利。

最后，感谢Pi-Lab为我们提供这么好的科研平台，感谢洪文晶老师、刘俊扬老师、杨扬老师、师佳老师的指导和帮助，也感谢课题组小伙伴们在实验中给予的帮助和支持。衷心地祝愿Pi-Lab越来越好！